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解除小天才电话手表的绑定，可以通过以下步骤操作。
1、使用家长手机或小天才手表，进入小天才的官方APP。
2、在APP的底部菜单栏中，找到“更多”选项并点击进入。
3、在“更多”页面中找到“绑定与解绑”或“解绑手机”选项，点击进入。
4、根据提示进行解绑操作，可能需要输入手表的密码或确认解绑的确认信息。
5、确认解绑后，解绑操作就完成了，此时手表与原来绑定的手机账号将不再关联。
在解绑之前要确保已经备份好所有重要的数据和信息，以免丢失，具体的解绑步骤可能会因手表型号或软件版本的不同而有所差异，建议根据使用的设备或软件版本进行操作，如果在解绑过程中遇到问题，可以联系小天才的客服寻求帮助。